Casgliad portreadau Llyfrgell Genedlaethol Cymru yw’r casgliad mwyaf o bortreadau Cymreig yn y byd. Mae’n cynnwys dros 65,000 o ddelweddau mewn ystod eang o gyfryngau, o ffotograffau i frasluniau, engrafiadau a gweithiau celf mewn ffrâm a cheir ynddo luniau o gymeriadau sy'n adnabyddus yn genedlaethol ac yn rhyngwladol, o’r cyfnod cynharaf hyd at heddiw.

Ers derbyn ei Siarter Frenhinol yn 1907, mae'r Llyfrgell wedi bod yn prynu ac yn derbyn portreadau fel rhoddion neu gymynrodd. Mae datblygiad parhaus y casgliad yn cydymffurfio â nod y Llyfrgell, a amlinellir yn Siarter y Llyfrgell, sef: ‘casglu, diogelu a rhoi mynediad at bob math a ffurf ar wybodaeth gofnodedig, yn enwedig mewn perthynas â Chymru a Chenedl y Cymry a phobloedd Celtaidd eraill, er budd y cyhoedd, gan gynnwys y rhai sy’n ymroi i ymchwil a dysg'.