Y casgliad Cymreig yw prif gasgliad y Llyfrgell o lyfrau Cymraeg a Chymreig.

O fewn y Llyfrgell caiff y casgliad hwn ei adnabod fel Dosbarth X gan fod y llythyren X bob amser yn ymddangos ar ddechrau’r rhif silff. Yma hefyd y cedwir llyfrau yn yr ieithoedd Celtaidd eraill. Fe wneir ymdrech arbennig i gasglu popeth Cymraeg a Chymreig a gyhoeddir drwy’r byd.

Yn ychwanegol at y deunyddiau Prydeinig a ddaw dan y Ddeddf Hawlfraint, mae’r Llyfrgell yn prynu unrhyw weithiau o ddiddordeb Cymreig a gyhoeddir y tu allan i Gymru. Gwneir ymdrech hefyd i gasglu’r manion Cymreig nad ydynt yn rhan o’r llif o’r cyhoeddwyr masnachol. Mae gan y Llyfrgell gyfrifoldeb cadwraethol i ddiogelu’r manion hyn yn ogystal â’r llyfrau mwy sylweddol.